Ο Βρετανός τραγουδιστής πέθανε στην Αργεντινή στις 16 Οκτωβρίου σε ηλικία 31 ετών. Ο Λίαμ έπεσε νεκρός από το μπαλκόνι του τρίτου ορόφου του ξενοδοχείου CasaSur Palermo στο Μπουένος Άιρες. Ήταν μεθυσμένος από αλκοόλ και ναρκωτικά. Την ημέρα του θανάτου του καλλιτέχνη, ένα ρολόι Rolex αξίας 33.000 λιρών (περίπου 4,5 εκατομμύρια ρούβλια) φάνηκε στον καρπό του. Ωστόσο, μετά τον θάνατο του σταρ, εξαφανίστηκε χωρίς ίχνος. Αποδείχθηκε ότι δύο κορίτσια βρίσκονταν στο δωμάτιο του τραγουδιστή κατά τη διάρκεια της ημέρας.
Τα μέσα ενημέρωσης της Αργεντινής ανέφεραν ότι ο Πέιν τους είχε υποσχεθεί 5.000 λίρες, αλλά δεν είχαν λάβει όλα τα χρήματά τους. Και οι δύο τηλεφωνήτριες είπαν αργότερα στους εισαγγελείς ότι ο «κύριος» Λίαμ είχε γονατίσει μπροστά τους και είπε: «Σ’ αγαπώ».
Κατά την ανάκριση, είπαν ότι ο VIP πελάτης δεν μπόρεσε να τους πληρώσει ούτε στο δωμάτιο ούτε στο λόμπι επειδή δεν είχε μετρητά. Φέρεται να τους υποσχέθηκε το ρολόι Rolex του. Στη συνέχεια, ένας φίλος του πρώην τραγουδιστή των One Direction, Roger Nores, έφτασε για να προσπαθήσει να επιλύσει τη σύγκρουση. Ένα από τα κορίτσια είπε ότι είχε ξεχάσει την τσάντα μακιγιάζ της στο δωμάτιο του καλλιτέχνη και της επέτρεψαν να επιστρέψει για να την πάρει. Κανείς δεν έχει δει το ρολόι από τότε. Σαράντα λεπτά αργότερα, ο Λίαμ ήταν νεκρός.
«Με βάση τις εικόνες που έχουμε αναλύσει, ο Πέιν φορούσε ρολόι Rolex την ημέρα του θανάτου του. Ήταν στον καρπό του και το φορούσε για τουλάχιστον δύο με τρεις ώρες πριν πεθάνει», είπε ο ντετέκτιβ που ασχολείται με την υπόθεση. Η αστυνομία ερεύνησε το δωμάτιο και τα σπίτια πολλών ατόμων που ήταν γνωστό ότι είχαν επαφή με τον Λίαμ την ημέρα της τραγωδίας, συμπεριλαμβανομένων των χώρων που συνδέονταν με δύο συνοδούς, αλλά δεν βρήκαν τίποτα. Τα call girls, τα ονόματα των οποίων δεν δίνονται στη δημοσιότητα από την αστυνομία, θεωρούνται επί του παρόντος μάρτυρες και όχι ύποπτες για την υπόθεση, αλλά θεωρείται ότι έχουν προσλάβει δικηγόρο. Ώρες πριν από το θάνατό του, ο Λίαμ παρήγγειλε δύο μπουκάλια σαμπάνια, ένα μπουκάλι ουίσκι και έβγαλε 300 δολάρια από τον λογαριασμό του. Οι εισαγγελείς εξετάζουν τη θεωρία ότι τα χρήματα προορίζονταν να πληρώσουν για ναρκωτικά.
Ο Πέιν συμπεριφέρθηκε βίαια, έσπασε το φορητό υπολογιστή του στο λόμπι πριν αρκετοί άντρες μεταφέρουν τον τραγουδιστή στο δωμάτιό του. Το προσωπικό του ξενοδοχείου κάλεσε δύο φορές τις υπηρεσίες έκτακτης ανάγκης, λέγοντας ότι ο επισκέπτης είχε πάρει πάρα πολλά ναρκωτικά και αλκοόλ και είχε σκουπίσει ολόκληρο το δωμάτιο. Λίγο αργότερα, ο Λίαμ πέθανε. Οι εισαγγελείς απέκλεισαν το ενδεχόμενο αυτοκτονίας. Είπαν ότι ο Πέιν ήταν αναίσθητος ή ημισυνείδητος και δεν ήξερε τι έκανε ή αγνοούσε τις πράξεις του. Τρία άτομα, συμπεριλαμβανομένου ενός εργαζόμενου ξενοδοχείου, κατηγορήθηκαν έκτοτε για τον θάνατο του Πέιν. Ο ένας έχει κατηγορηθεί ότι έβαλε σε κίνδυνο ένα άτομο με αποτέλεσμα τον θάνατο, κατηγορία που επισύρει μέγιστη ποινή φυλάκισης 15 ετών. Οι άλλοι δύο είναι ύποπτοι για προμήθεια ναρκωτικών. Ο τραγουδιστής κηδεύτηκε σε μια ιδιωτική κηδεία στο Buckinghamshire στις 20 Νοεμβρίου. Οι θαυμαστές των One Direction θέλουν ένα μόνιμο μνημείο στη γενέτειρα του Liam, το Wolverhampton.